诺奖得主团队成果被发现造假:文章已撤稿一作负全责被开除

碳氢键（C‒H）功用化的一个主要挑战是精确操控催化剂在反响发生的位置。

2019 年 3 月 10 日，2018 年化学诺贝尔奖取得者 ，加利福尼亚理工学院Frances H. Arnold 团队 在Science 宣布题为 “Site-selective enzymatic C‒H amidation for synthesis of diverse lactams” 的研讨论文，在这项研讨中, 他们 完全推翻了固有的碳氢键（C‒H）的反响。对工程细胞色素 P450 酶进行史无前例的拆分，并操控位点选择性以多样化地构建 β -，γ- 和 δ - 内酰胺，在大肠杆菌细胞中表达的酶通过从自然界激起的酰基保护的异羟肟酸酯前体产生的与铁结合的羰基氮反响基来完结这种非生物碳氮键的构成。

本文通讯作者 Frances H. Arnold：出生于 1956 年 7 月 25 日，2018 年化学诺贝尔奖取得者，美国的合成生物学家・生物化学家・生物工程学家，加州理工学院教授。

这种转化具有极高的效率 (总转化量高达 1020,000) 和极大的可选择性(区域选择性高达 25:1，选择性高达 97%)，并且在制备规模上，能够很容易地进行。

鉴于这项成果的重大意义，Science 宣布了题为 “Remote control with engineered enzymes” 的点评文章，指出这项工作清楚地证明了定向进化的才能，能够开发出具有高度可调的化学，区域和立体选择性的 C–H 活化战略，能够从常见的起始原料中取得各种手性内酰胺，这将有望改动生物催化产生内酰胺化合物，具有里程碑意义的成果。